Ce travail de mémoire a été consacré la caractérisation structurale de deux complexes à base de ligands hétérocycliques azotés, dérivés de benzimidazole à savoir le(1H-benzo[d]imidazol-2-yl) méthyl) sulfane (bbms) et (2-((1Hbenzo[d]imidazol-2-ylthio)) -1H-benzo[d]imidazole) (btmb). Nous avons décrit dans cette partie de travail la préparation de ces deux ligands organiques ainsi que leurs complexations avec le sel métallique (Chlorure de Zinc). L'analyse structurale par diffraction des Rayons X sur monocristal nous a révélé l'environnement tétraédrique de cette famille de complexes. L'édifice cristallin de ces derniers peut être décrit par une alternance de couches moléculaires. Les structures cristallines sont stabilisées par des liaisons hydrogènes et des interactions de type C-H…? et ?-? stacking formant des réseaux tridimensionnels. Ces interactions ont été bien illustrées par l'étude des surfaces d'Hirshfeld, qui ont confirmé l'existence des contacts intermoléculaires et indiquant des positions de donneurs et/ou d'accepteurs avec une prédomination des interactions de type H…H. La surface Hirshfeld montre les principales zones d'interactions